4 października 1988 r. papież Jan Paweł II udzielił ks. Bačkisowi sakry biskupiej. W uroczystości uczestniczył ówczesny arcybiskup wileński Julijonas Steponavičius, który wtedy po raz pierwszy przybył do Rzymu. Bp Bačkis został mianowany tytularnym biskupem Mety i jako nuncjusz wysłany do Holandii.

24 grudnia 1991 r. papież Jan Paweł II powołał metropolię wileńską, zaś biskupa Bačkisa – na jej metropolitę. Ingres nastąpił 3 marca 1992 r. W latach 1992-1993 bp Bačkis był przewodniczącym Komitetu do spraw Przygotowania Papieskiej Podróży Apostolskiej na Litwę (ta miała miejsce 4-8 września 1993 r.). W latach 1993-1999 i 2002-2005 arcybiskup Bačkis przewodniczył Konferencji Episkopatu Litwy. W 1999 r. Jan Paweł II mianował go członkiem komisji przygotowującej synod biskupów Europy oraz wiceprzewodniczącym komisji odpowiedzialnej za przygotowanie komunikatu końcowego tegoż synodu. W latach 1998-2001 był przewodniczącym Komitetu do spraw Obchodów Roku Jubileuszowego przy Konferencji Episkopatu Litwy.

21 lutego 2001 r. arcybiskup Bačkis uzyskał godność kardynalską. Od 2001 r. jest członkiem Kongregacji do spraw Wychowania Katolickiego. W latach 2001-2007 był członkiem Papieskiej Komisji do spraw Dziedzictwa Kulturowego Kościoła, a w latach 1992-2011 – członkiem Papieskiej Komisji do spraw Środków Przekazu Społecznego.

W 1993 r. arcybiskup Bačkis odnowił działalność wileńskiego seminarium duchownego. W tym samym roku, z jego inicjatywy na wileńskim Uniwersytecie Pedagogicznym powstała Katedra Katechetyki, która przygotowuje nauczycieli religii (katechetów). Od samego początku swojej obecności w Wilnie jest duszpasterzem wspólnoty „Wiara i Światło”, która skupia rodziny dzieci niepełnosprawnych. Wspierał też budowę katolickiej szkoły integracyjnej Versmė w Wilnie, jest także duszpasterzem tej szkoły. W grudniu 1992 r. arcybiskup Bačkis powołał charytatywną jadłodajnię „Betania“, która dziennie wydaje ok. 500 posiłków dla ubogich. Kolejne sto dzieci z rodzin wielodzietnych lub dysfunkcyjnych dożywia w swojej stołówce diecezjalna Caritas. Dzięki arcybiskupowi powstał w Wilnie w 1996 r. Dom Opieki nad Matką i Dzieckiem, gdzie mieszkają z dziećmi matki, nie mające dachu nad głową i środków do życia, a odrzucone przez najbliższych. W 1999 r. dzięki jego staraniu powstał Dom Opieki p.w. Matki Miłosierdzia, gdzie siostry misjonarki miłości (od Matki Teresy z Kalkuty) codziennie zapewniają wyżywienie ok. 150 osobom i opiekują się bezdomnymi. W tym samym budynku działa też noclegownia, gdzie każdej nocy ok. 50 bezdomnych osób znajduje schronienie. Arcybiskup Bačkis wspierał rozwój działalności Caritas w parafiach, uczestniczy w zbiórkach środków na rzecz potrzebujących, a wiernych nieustannie zachęca do dzielenia się chlebem i miłością. Często też odwiedza szpitale, więzienia i domy starców. W 1994 r. powołał diecezjalny Ośrodek na rzecz Rodziny, gdzie narzeczeni przygotowują się do przyjęcia sakramentu małżeństwa, a małżonkowie i rodziny mogą uzyskać pomoc duchową i skorzystać z konsultacji psychologa. Dzięki arcybiskupowi Bačkisowi w 1997 r. powstał w Trynapolu pod Wilnem Dom Rekolekcyjny, gdzie stale odbywają się rekolekcje dla dzieci, młodzieży, grup i wspólnot oraz księży, a także dla pojedynczych osób. W 1999 r. arcybiskup powołał też Archidiecezjalny Ośrodek Duszpasterski, w którym skupiają się rozliczne organizacje katolickie. W 2001 arcybiskup stworzył Centrum Rzemiosła, gdzie fachowcy pomagają młodzieży w zdobyciu konkretnych zawodów: stolarza, jubilera, restauratora, kucharza czy krawca. W 2001 r., także z myślą o upamiętnieniu swego ojca Stasysa, ze spadku po nim oraz z innych złożonych na ten cel ofiar arcybiskup Bačkis zbudował kaplicę przy uniwersyteckim szpitalu klinicznym w podwileńskich Santaryszkach (Santariškės).

30 kwietnia 1997 r. wileński Uniwersytet Pedagogiczny nadał kard. Bačkisowi doktorat honoris causa. 16 lutego 2000 r. został on uhonorowany Orderem Wielkiego Księcia Giedymina drugiego stopnia. Trzy lata później arcybiskup wileński otrzymał kolejne odznaczenie państwowe – Wielki Krzyż Witolda Wielkiego. 13 maja 2003 r. Papieska Akademia Teologiczna w Krakowie (obecnie Uniwersytet Papieski im. Jana Pawła II) nadała kard. Bačkisowi tytuł doktora honoris causa.

5 kwietnia 2013 r. papież Franciszek przyjął dymisję arcybiskupa kard. Bačkisa, którą ten złożył na jego ręce zgodnie z wymogami prawa kanonicznego. Kardynał zarządzał diecezją do ingresu abpa Grušasa 23 kwietnia tegoż roku.